双硫腙和铅的配位模式图和对应的紫外-可见吸收光谱图

在制备钙钛矿太阳能电池（PSC）时，快速的结晶过程和复杂的结晶条件会导致生成的钙钛矿薄膜中存在大量缺陷，从而影响PSC的光电转换效率和稳定性。因此制备缺陷较少或无缺陷的钙钛矿薄膜，对于提高PSC的综合性能具有重要意义。利用添加剂中硫(S)、氧(O)或氮(N)等杂原子与Pb配位产生的中间络合物，调控钙钛矿的结晶动力学或者钝化缺陷而改善钙钛矿薄膜的结晶质量，进而减少光生载流子的复合，提高PSC的综合性能是常用的策略之一，但添加剂与铅离子的详细作用模式仍有待阐明。

双硫腙(dithizone, DTZ)是一种典型的铅指示剂，其可与Pb配位并伴随着由绿到红的颜色变化。本工作利用双硫腙作为钙钛矿光活性层的添加剂，制备出缺陷减少的钙钛矿薄膜并用于高性能的钙钛矿太阳能电池；采用理论模拟和实验相结合的方法确定了制备过程中双硫腙与铅的配位模式，揭示了双硫腙添加剂减少钙钛矿薄膜缺陷的机制；系统地研究了双硫腙添加剂对载流子复合动力学、器件效率和稳定性的影响。研究结果表明双硫腙中的氮原子与铅原子的配位延缓了钙钛矿的结晶速率，改善了薄膜的结晶质量进而减少了缺陷，这是器件具有优良的光电转换效率（20.36%）和稳定性的根本原因。本研究拓宽了钙钛矿太阳能电池添加剂的选择范围。研究成果受到审稿专家和编辑的高度评价(According to the evaluation of referees the results reported in your communication are “highly important” or even “very important”. Less than 10% of our manuscripts receive such a positive review.)。

山西大学青年教师侯文静为第一作者，本工作得到了北京理工大学陈棋教授和泉州师范学院肖尧明教授的帮助，以及山西大学大型仪器中心在测试方面给予的支持。该研究工作得到国家自然科学基金、山西大学量子光学与光量子器件国家重点实验室开放基金、山西省高等学校科技创新项目和山西省应用基础研究计划面上青年基金项目、山西省1331工程重点创新研究团队、山西省百人计划和泉州“桐江学者奖励计划”的支持。

论文链接：https://doi.org/10.1002/ange.202007353