J Catal. 大连理工大学梁长海团队在VOCs催化燃烧研究领域取得新进展

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J Catal. 大连理工大学梁长海团队在VOCs催化燃烧研究领域取得新进展

来源：大连理工大学 2022-06-29

导读：大连理工大学梁长海教授课题组报道了一种碱土金属掺杂-刻蚀处理的通用型催化剂合成策略，制备了一系列高活性、稳定性的M-Co3O4-Ac（Mg、Ca）催化剂，并研究了其在丙烷完全氧化反应中的催化性能和反应机理。相关论文以“Defect engineering over Co3O4 catalyst for surface lattice oxygen activation and boosted propane total oxidation”为题发表在Journal of Catalysis 413 (2022) 150-162 (DOI: 10.1016/j.jcat.2022.06.024)上。

挥发性有机物（VOCs）是形成PM2.5、臭氧和光化学烟雾等大气复合污染物的重要前躯体，被认为是空气污染的“罪魁祸首”，严重制约着社会经济的可持续发展。VOCs排放的综合整治对于改善空气质量，增强人民群众的蓝天幸福感至关重要，也是我国“十四五”规划中污染防治工作的重点。催化氧化技术是是目前最有效、可行的VOCs治理技术之一，主要是利用催化剂使VOCs在较低温度下完全氧化成CO₂、H₂O等无毒或低毒物质，具有适用范围广、去除率高、二次污染小等优势。其中，VOCs催化氧化研究工作的重点在于高效、稳定的催化剂的设计和制备。

基于此，大连理工大学梁长海教授课题组报道了一种碱土金属掺杂-刻蚀处理的通用型催化剂合成策略，制备了一系列高活性、稳定性的M-Co₃O₄-Ac（Mg、Ca）催化剂，并研究了其在丙烷完全氧化反应中的催化性能和反应机理。

图1.催化剂的合成步骤和XRD图

该工作报道的碱土金属掺杂-刻蚀策略，能够有效调控Co₃O₄表面缺陷位，激活催化剂的表面晶格氧物种，使合成的Ca-Co₃O₄-Ac催化剂在丙烷完全氧化反应中表现出优异的催化活性和稳定性，并具有较高的反应速率（5.65´10^-7 mol g^-1 s^-1）和TOFs（2.12´10^-3 s^-1）。此外，碱土金属掺杂-刻蚀策略还提高了Co₃O₄的比表面积、低温氧化还原性和氧流动性。In-situ DRIFT、DFT理论计算和C₃H₈-TPD/TPSR表征进一步揭示掺杂-刻蚀策略诱导产生的活性氧物种促进了丙烷在催化剂表面的活化。这项工作加深了对活性氧物种在催化氧化反应中作用的理解，为高效VOCs去除钴基催化剂的设计提供了切实可行的合成策略，并为其他高活性过渡金属氧化物催化剂的开发提供了新思路。