Angew：台州学院童晓峰课题组氢键驱动的alkyl

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Angew：台州学院童晓峰课题组氢键驱动的alkyl—ONO2还原消除

来源：台州学院 2022-12-05

导读：近日，台州学院医药化工学院童晓峰课题组的研究成果“Pd(0)-Catalyzed Asymmetric Carbonitratation Reaction Featuring an H-Bonding-Driven Alkyl-Pd(II)-ONO2 Reductive Elimination”，以Research Article的形式在线发表于《德国应用化学》（Angew. Chem. 影响因子16.7）。这是该课题组在Pd(0)催化烷基–杂原子键形成方法学研究领域所实现的一次关键突破。

由于热力学的高反应能垒、S_P³杂化轨道的更强指向性等诸多不利因素，烷基—杂原子还原消除是过渡金属催化学科极具挑战性的开放性难题。童晓峰团队长期致力于这方面的研究。2011年，该团队采用配体加速策略首次实现了催化条件下的alkyl—halide还原消除（J. Am. Chem. Soc. 2011, 133, 6187）。在此基础上，该课题组经过十年的探索，创造性的提出了氢键驱动策略：加入合适的氢键给体，通过halide配体和氢键给体之间形成氢键促进halide配体的配位解离，从而显著降低还原消除的反应能垒，实现在温和条件下的不对称alkyl--halide还原消除反应（J. Am. Chem. Soc. 2021, 143, 1924）。

本研究工作是氢键驱动策略的第二次实战应用，挑战更加困难的alkyl—ONO₂还原消除。目前所有成功的alkyl—ONO₂还原消除都借助了高氧化态金属物种在还原消除上的天然优势，通过低价态金属催化实现alkyl—ONO₂还原消除的相关研究未有文献报道。该研究工作进一步例证了氢键策略是应对烷基—杂原子还原消除难题的一个高效解决方案。

研究工作的实验部分由戚林军博士独立完成。戚博士本科毕业于我们台州学院，先后在温州大学和厦门大学取得硕士和博士学位，并于2021年8月回到母校工作。

该研究得到了台州学院和国家自然科学基金的资助。

论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202215397

参考资料：https://www.tzc.edu.cn/info/1151/70735.htm

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