近日,哈尔滨工业大学化工与化学学院陈冠英教授团队与华中科技大学陈学文教授团队联合开展的单颗粒稀土上转换发光研究取得重要进展,研究成果以《通过单纳米腔模式耦合实现亚0.5瓦每平方厘米辐照度下明亮的单纳米晶上转换》(Bright single-nanocrystal upconversion at sub 0.5 Wcm−2 irradiance via coupling to single nanocavity mode)为题,发表在《自然·光子学》(Nature Photonics)上。该研究首次揭示稀土上转换纳米晶的光物理学和材料科学之间的联系,为上转换纳米材料优化设计提供新契机,有力推动了单颗粒上转换生物传感、单颗粒上转换激光、上转换超分辨生物成像等相关领域的发展。
高效稀土上转换纳米晶通常采用敏化剂-激活剂共掺杂策略,其中,敏化剂离子吸收激发能量,并将能量高效传递给激活剂离子,布局其高能激发态,实现反斯托克斯荧光发射。虽然,这种多步上转换过程的效率通常比传统多光子吸收高几个数量级,但单个稀土纳米颗粒的上转换发光通常很弱,无法满足许多应用要求。
团队通过耦合到单个等离子体纳米腔模式,实现空前明亮的单颗粒稀土上转换发光,取得重要概念性进展。原位单颗粒控制精度的研究从实验上明确证明等离子体增强上转换饱和现象的存在,且饱和效应强烈依赖于稀土离子的掺杂浓度,并在0.45瓦每平方厘米超低激发强度下可实现在亚30纳米单颗粒体系中高达2.3 × 105倍的上转换发光增强。
陈冠英教授和华中科技大学陈学文教授、唐建伟副教授为论文共同通讯作者。我校为共同通讯单位。华中科技大学物理学院博士研究生孟勇军为论文第一作者,我校化工与化学学院博士研究生黄定昕为论文第二作者。我校化工与化学学院博士研究生李凤参与相关研究工作。
该研究得到国家自然科学基金、哈工大青年科学家工作室等项目支持。
论文链接:https://www.nature.com/articles/s41566-022-01101-z
图a 单颗粒上转换纳米晶与等离子体纳米腔模式耦合
图b 放置在纳米腔场中的增敏剂-激活剂共掺杂纳米晶体的简化能级图和多步上转换过程
图c 研究单颗粒纳米晶体耦合到单模式等离子体纳米腔的上转换实验平台
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