近日，青岛大学化学化工院丁欣课题组与副教授刘霞合作在电化学固氮领域取得重要研究进展，相关成果以“Pulsed Electrocatalysis Enabling High Overall Nitrogen Fixation Performance for Atomically Dispersed Fe on TiO₂”为题，在国际顶级期刊Angew. Chem. Int. Ed.(2023, 10.1002/ange.202217635) 发表。青岛大学为论文的第一作者和通讯作者单位，2020级材料与化工专业硕士研究生郭明霞和教师方龙为共同第一作者，学院教师丁欣、刘霞和张林林为共同通讯作者。该工作得到国家自然科学基金项目资助。

电化学催化氮气固定合成氨和硝酸，被认为是有可能取代传统Haber-Bosch和Ostwald工艺的新技术。然而，固氮反应和水裂解副反应间的动力学差异导致催化选择性低、活性差，如何实现高选择性氮气定向转化一直是阻碍该领域发展的重大挑战。该工作首次将氮气活化理论分为水裂解生成活性氢、活性氧的电化学过程和活性中间体与氮气作用的非电化学过程，并基于反应特点差异，开创性的将非连续的脉冲电催化应用于电催化固氮领域：通过周期性的脉冲策略周期性更新能斯特扩散层活性物质浓度，增强氮气和活性中间体的供应；缓解复杂电化学反应中各基元反应间的动力学差异，实现二电极体系的高效氮气还原氧化(NOR选择性提升44.94倍，NRR选择性提升7.8倍)。该工作为动力学差异的多步耦合反应的电催化过程传质优化、选择性提升提供了新的研究思路。

这一重要成果也是课题组在相继报道首例双功能固氮催化剂（Angew. Chem. Int. Ed., 2020, 59, 10888）、微观动力学调控电化学固氮（Adv. Mater., 2022, 2108180）之后，在电化学固氮领域的又一标志性成果。近三年，课题组已在Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Mater., J. Energy Chem., Chin. J. Catal.等国内外知名期刊发表高水平论文18篇,在水系电化学固氮领域形成鲜明的研究特色。

论文信息：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202217635