近日，福建农林大学材料工程学院袁占辉教授团队（生物质基先进催化及功能材料团队）在化学与环境领域国际顶级期刊Applied Catalysis B: Environmental在线发表了题为“Controlled Synthesis of Hollow Carbon RingIncorporated g-C₃N₄ Tubes for Boosting Photocatalytic H₂O₂ Production”的研究论文。本文是该团队在构建高效光催化剂制备双氧水领域中取得的又一创新性成果，福建农林大学为本文第一完成单位，福建农林大学材料工程学院的硕士研究生罗豪为第一作者，袁占辉教授为第一通讯作者，福建农林大学的肖禾副教授、日本名古屋大学的Yusuke Asakura教授和闽江学院的洒荣建副研究员为共同通讯作者。

图1光催化剂制备的流程图

本研究利用超分子自组装的策略，在碱性条件下，水热诱导三聚氰胺（M），三聚氰酸（MA），三醛基间苯三酚（TP）实现超分子前驱体的制备（图1）。因TP具有大量醛基（-CHO）及羟基（-OH）官能团，从而能够提供大量的氢键供受体。同时，其醛基能够在热处理过程中与M所含氨基发生希夫碱共价键合反应。因此，在氢键-共价键双重作用力下，TP能够完美地与M和MA构建一种新型超分子自组装体。后经高温煅烧，成功在中空管状氮化碳分子层面上原位构建TP衍生共轭芳香碳环（Cring），即石墨相氮化碳-碳环异质结（CHCN）。其中Cring能够在g-C3N4分子面内形成有效内建电场，电场指向为Cring至g-C3N4，从而实现光生载流子的高效迁移、分离。与此同时，通过优化Cring的添加量，成功开发出一种基于一步2e-ORR策略，增强两步2e-ORR路径高效光催化制备过氧化氢的催化剂。在10％的乙醇水溶液中，CHCN-0.02具有最优的光催化制备H2O2性能（1.58 mmol L -1 h -1），在波长为420 nm处拥有28.1％的量子效率，其性能高于大部分已报道的光催化制备H2O2的研究。综上所述，CHCN其电子转移路径以及光催化制备过氧化氢机理图可表示如图2所示。

图2 CHCN光催化制备过氧化氢机理图

原文链接：https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2023.122933团队网站：https://acfm.fafu.edu.cn/