武汉大学物理科学与技术学院博士研究生周顺、付世强、王晨为论文的共同第一作者，武汉大学方国家教授、柯维俊教授为论文的通讯作者，武汉大学王倜研究员、孟威威博士、博士生周进、硕士生林卿贤、本科生邹沅嵘等人为论文的共同作者，武汉大学为唯一署名单位。

从右至左：周顺（博士生）、付世强（博士生）、方国家、柯维俊、王晨（博士生）

新型金属卤化物钙钛矿是一种分子通式为ABX3的晶体材料，具有制备工艺简单、缺陷容忍度高、吸收系数高、载流子扩散长度长等优点，在光电子器件领域备受关注，被认为是下一代最具前景的光伏材料之一。其中，单节钙钛矿太阳能电池的光电转换效率已经与传统硅基电池相当，但是想要进一步提升其效率将越来越困难。全钙钛矿叠层电池可以突破单结太阳能电池的肖克利-奎伊瑟效率极限，理论效率可达44%，性能还有非常大的提升空间。全钙钛矿叠层电池由顶部的宽带隙钙钛矿子电池和底部的窄带隙钙钛矿子电池一体化叠加而成，而其中不够优异的窄带隙钙钛矿子电池是其未来实现商业化应用的绊脚石之一，也是领域内的共性挑战问题。基于此，方国家、柯维俊团队通过天冬氨酸盐一体化掺杂策略同时提高了窄带隙钙钛矿子电池的效率和稳定性，实现了稳态效率27.62%（第三方权威认证效率27.34%）的目前两端全钙钛矿叠层电池的世界最高效率之一。

在这项研究中，研究者巧妙地将天冬氨酸盐酸盐(AspCl)引入到底部空穴传输层、钙钛矿体吸光层、和上界面层中，开发了一种采用同一分子处理的一体化掺杂策略。研究发现AspCl-SnI2和AspCl-PbI2具有很低的形成能，有利于形成中间体或者络合物，这极大地改善了钙钛矿薄膜的质量。除了与钙钛矿前驱体配位外，AspCl分子还具有很强的分子间氢键，富集在钙钛矿上、下界面处的AspCl还充当了钙钛矿层和传输层界面之间的分子锁，进一步提升了钙钛矿材料的性能和稳定性。

此外，如何抑制窄带隙钙钛矿中不稳定性的二价锡金属离子的自发氧化是行业内的巨大痛点之一。研究结果表明AspCl可以有效地抑制二价锡氧化，和减少有害的四价锡杂质。进一步的研究还表明AspCl的引入可以钝化钙钛矿材料的缺陷，调节费米能级，抑制有害的离子迁移等，从而加强了器件的性能和稳定性。这种简易的一体化掺杂策略实现了一举多能，为窄带隙钙钛矿及全钙钛矿叠层太阳能电池的性能提升提供了一个极有前景的方法，也有望促进其他光电领域的发展。

该研究得到了国家自然科学基金重点项目、面上项目和湖北省自然基金及武汉大学科研公共服务条件平台的支持。

方国家、柯维俊团队长期致力于新型光电器件领域的研究，专注于钙钛矿太阳能电池、发光二极管和探测器研究方向，近3年研究成果以通讯作者身份发表在Nature,Nature Photonics，Nature Communications,Advanced Materials，Joule、Matter、Energy & Environmental Science、Advanced Functional/EnergyMaterials、ACSnano、Science Bulletin等领域内权威期刊上。

论文链接：https://www.nature.com/articles/s41586-023-06707-z