安徽大学吴明在教授课题组在硝酸根还原研究方向取得新进展

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安徽大学吴明在教授课题组在硝酸根还原研究方向取得新进展

来源：安徽大学 2024-02-01

导读：安徽大学材料科学与工程学院吴明在教授课题组在硝酸根还原研究方向取得新进展，相关研究成果以“Boosting Nitrate to Ammonia via the Optimization of Key Intermediate Processes by Low-Coordinated Cu–Cu Sites”为题发表在材料学科顶级期刊《Advanced Functional Materials》上。安徽大学材料科学与工程学院博士生黄锟为第一作者，吴明在教授、蒋童童副教授为通讯作者，安徽大学为唯一通讯单位。

Cu-LC的制备以及^*NO₂关键步骤的优化示意图

硝酸盐电化学还原（NO₃RR）因其可以同时去除水中污染物（NO₃⁻）以及产生高附加值的氨（NH₃），已成为可持续发展中一个极具前景的领域。然而，由于^*NO₂生成过多且加氢过程缓慢，反应过程中的副产物（亚硝酸盐）易解吸并积聚在催化剂表面，导致最终的NH₃选择性和法拉第效率（FE）不理想。在此，吴明在教授团队结合脉冲激光瞬时烧蚀和快速冷却工艺，合成了具有低配位铜原子的电催化剂（Cu-LC），并提出作为一种新型NO₃RR电催化剂和锌-硝酸盐电池正极（图）。原位拉曼测试结果显示，较于传统泡沫铜，低配位Cu–Cu活性中心的引入使得催化剂表面^*NO₂基团的积累效应明显降低。理论计算结果表明，在铜基电催化剂中引入合理的低配位Cu位点，可以调整电子密度以提高金属d-band中心，从而增强对反应过程中关键中间产物（^*NO₂、^*NO）的吸附，并降低^*NO₂步骤（^*NO₃H→^*NO₂→^*NO₂H）的活化能以抑制NO₂⁻的积聚，还能同时增强生成和储存*H的能力，从而协同改善NO₃RR的反应动力学。得益于优化的电子态，脉冲激光制备的 Cu-LC 表现出优于传统Cu的NH₃产率、选择性和法拉第效率，为低配位金属活性位点的制备提供了一种前景广阔的策略。

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