制作具有更大容量的硬盘需要突破原有磁性材料的超顺磁瓶颈。单分子磁体由于在高密度信息储存、量子计算机和自旋电子器件等方面具有潜在的应用价值，一直受到化学、物理及材料学家们的高度关注。但单分子磁体普遍存在磁阻塞温度较低的缺陷，严重影响其被广泛应用于生活当中。

近日，西安交通大学前沿院郑彦臻教授课题组设计合成了一例具有D5h局部对称性的镝(III)单离子磁体，[Dy(L)2(py)5][BPh4] （HL = (S)-(-)-1-phenylethanol）。该单离子磁体轴向上采用带有苯基的手性醇氧基配体，苯基与分子内的吡啶配体及相邻分子的苯基之间存在C−H∙∙∙π作用和π∙∙∙π堆积相互作用，从而增加了分子的刚性。该单离子磁体的自旋翻转能垒Ueff = 1130(20) cm-1，在10 Oe s-1的扫速下，磁滞回线的开口温度为22 K，2 K时的矫顽场达到1.7 T，零场冷ZFC的极大值温度为23 K，与磁滞回线开口温度基本保持一致，是目前最硬的D5h单离子磁体。英国曼彻斯特大学Chilton课题组利用自旋动力学计算说明了轴向配体的化学修饰改变了奥巴赫弛豫过程的起始跃迁以及与跃迁共振的振动模式，从而解释了该化合物为什么相较于轴向为叔丁醇的异质同晶化合物[Dy(OtBu)2(py)5][BPh4]的磁滞回线开口温度提升了18 K。

该研究成果发表在国际知名期刊Chem（影响因子18.205）上，论文题目为“Enhancing Magnetic Hysteresis in Single-Molecule Magnets by Ligand Functionalization“。这是郑彦臻课题组继Angew. Chem. Int. Ed., 2016, 55, 16071; Nat. Commun., 2018, 9, 3134; Dalton Trans., 2019, 48, 8541; Chem. Eur. J., 2020, 26, 5893之后，近期在D5h单分子磁体体系研究中又一重要进展。西安交大前沿院博士生余可馨和英国曼彻斯特大学博士生Jon G.C. Kragskow为论文的共同第一作者，西安交大为论文的第一作者单位和通讯作者单位。

论文链接：

https://www.cell.com/chem/fulltext/S2451-9294(20)30196-0

郑彦臻课题组主页：

http://gr.xjtu.edu.cn/web/zheng.yanzhen/home