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【物化】南京师范大学甘志星副教授在带隙梯度分布半导体异质结方面的研究取得重要进展

来源:南京师范大学      2020-08-07
导读:近期,南京师范大学甘志星副教授在带隙梯度分布半导体异质结的能量漏斗效应方面研究取得重要进展,发展了一种光谱测试方法,可以用于区分能量漏斗效应过程中的载流子转移和能量共振转移机制。研究结果以"Efficient Energy Funnelling by Engineering the Bandgap of a Perovskite: Förster Resonance Energy Transfer or Charge Transfer?"为题发表于The Journal of Physical Chemistry Letters。The Journal of Physical Chemistry Letters是物理化学研究领域权威期刊之一,也是入选自然指数(Nature Index)统计源的全球82本顶级期刊之一。


在带隙梯度分布半导体异质结中,载流子所处的势能环境形似一个漏斗,因而会自主的从宽带隙的成分过渡到窄带隙的成分。利用这种漏斗效应不仅可以实现载流子的定向转移,还可以大幅提高载流子在半导体异质结中的转移效率,因此,在光电器件和能源器件中具有重要应用前景。然而目前为止,研究界对于能量漏斗效应机制的认识仍有较大的争议和疑问:能量从宽带隙到窄带隙的过渡是通过载流子的扩散/漂移(Charge transfer)还是通过能量的共振转移(Energy transfer)实现的?

甘志星副教授及合作者假设载流子的扩散/漂移是能量漏斗效应的主要机制,他们从载流子分布的连续性方程出发,发现当连续(Continuous wave)光激发宽带隙成分时,载流子可以通过扩散/漂移顺利进入窄带隙成分,因而可以同时探测到宽、窄两种带隙对应的光致发光峰。而激发光源为脉冲(Pulsed)激光时,由于载流子的扩散长度有限,满足一定条件时,载流子并不能通过扩散/漂移方式进入窄带隙成分,因而不能观察到窄带隙成分对应的光致发光峰。如果假设能量共振转移是漏斗效应的主要机制时,则不论激发光源是连续还是脉冲,能量共振转移总会发生,作为受体的窄带隙发光就总能被探测到。根据以上分析,他们提出了可以通过比较连续和脉冲条件激发的发光谱来区分能量漏斗效应过程中的载流子转移和能量共振转移。

为了证实这种光谱方法的可靠性,他们利用两步化学气相沉积方法制备了在厚度方向上带隙梯度分布的钙钛矿微米片,其上表面为FAPbBr3,底部为FAPbI3,而中间层为FAPb(BrxI1−x)3,对应的带隙从2.34 eV逐渐减小到1.7eV,成功获得能带结构形如漏斗的半导体异质结。这种特殊钙钛矿微米片,在脉冲激光激发时,主要可以观察到530 nm的荧光峰,说明只有表面的FAPbBr3被激发。而当激发光源为连续激光时,除了表面FAPbBr3的530 nm的荧光峰以外,底部FAPbI3对应的730 nm的荧光峰也可以观察到,说明载流子顺利地转移到了底部FAPbI3。连续和脉冲激光激发时表现出来的不同光谱特征与载流子分布连续性方程分析的结果非常吻合,说明这种钙钛矿微米片中的能量漏斗效应主要是通过电荷转移实现的。该实验也证实了比较连续和脉冲条件激发的发光谱是一种研究能量漏斗效应机制的有效方法,为设计带隙梯度分布的半导体异质结和高性能光电器件提供重要指导。

南京师范大学甘志星副教授为该论文的第一作者和通讯作者,南京师范大学为第一单位。澳大利亚斯威本科技大学贾宝华教授、文小明研究员为论文的共同通讯作者。值得一提的是,甘志星副教授及合作者在带隙梯度分布的钙钛矿微米片完成了一系列的工作[Advanced Optical Materials 2018, 6 (24), 1801107; ACS Applied Materials & Interfaces 2019, 11 (29), 26017-26023],特别是发展了一种飞秒激光直写技术对这种特殊的钙钛矿微米片进行加工和图形化,在微纳尺度实现了带隙和发光频率的调控。激光直写是一种非常重要的微加工技术,具备加工精度高、速度快、成本低等优势,可以非常灵活地获得不同的微纳图案,在光电信息集成方面有重要的应用前景,该工作为钙钛矿的微纳加工提供了更多选择。

相关链接:

Z Gan*, W Chen, C Zhou, L Yu, L Dong, B Jia*, X Wen*, Efficient Energy Funnelling by Engineering the Bandgap of a Perovskite: Förster Resonance Energy Transfer or Charge Transfer?

The Journal of Physical Chemistry Letters 2020, 11, 5963–5971.

https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.jpclett.0c01860

C Zhou, G Cao,Z Gan*, Q Ou, W Chen, Q Bao, B Jia*, X Wen*, Spatially Modulating the Fluorescence Color of Mixed-Halide Perovskite Nanoplatelets through Direct Femtosecond Laser Writing. ACS Applied Materials & Interfaces 2019, 11 (29), 26017-26023.

https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsami.9b07708

C Zhou, Q Ou, W Chen,Z Gan, J Wang, Q Bao, X Wen*, B Jia*, Illumination‐Induced Halide Segregation in Gradient Bandgap Mixed‐Halide Perovskite Nanoplatelets, Advanced Optical Materials 2018, 6 (24), 1801107.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adom.201801107


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