该研究聚焦于锂离子电池中过渡族金属化合物材料反常的超出理论极限的额外容量现象,这一现象困扰了储能领域近20年,被国内外研究人员广泛关注。为了揭示这一关键科学问题,多位国际能源领域知名专家都对该现象提出了理论解释(如凝胶聚合物薄膜的生长,空间电荷存储以及LiOH到Li2O和LiH的表面转化),然而由于电极材料界面处的复杂性超出常规设备的测试能力,其蕴藏的储能机制始终处于争议中。
围绕此关键科学问题,作者对过渡族金属化合物储能机制进行了深入研究,并取得了重大突破。基于自主构建的原位磁性监测技术和自旋电子学理论,研究揭示了过渡族金属化合物Fe3O4的额外容量主要来源于过渡族金属Fe纳米颗粒表面的自旋极化电容,并证明这种空间电荷电容广泛存在于各种过渡族金属化合物中,费米面处3d电子高电子态密度发挥关键作用。研究结论突破了人们对传统锂离子电池储能方式(Insertion、Alloying、Conversion)的认知,首次在实验上直观地证实了空间电荷储锂机制,并进一步明确了电子存储位置。该工作不仅为设计下一代高性能储能器件提供了新方向,也为能源材料的设计制备提供了一种有力的测试分析技术。
该工作为青岛大学物理科学学院李强、李洪森两位青年教师通力合作所取得的重大成果。其中,青岛大学硕士研究生夏清涛、胡正强为共同一作;美国得克萨斯大学奥斯汀分校余桂华教授和加拿大滑铁卢大学苗国兴教授为共同通讯作者。论文主要作者还包括青岛大学龙云泽和王晓雄特聘教授、山东大学颜世申教授、中国科学院物理所葛琛、张庆华、谷林研究员、美国麻省理工大学Moodera教授等。
论文链接:Extra storage capacity in transition metal oxide lithium-ion batteries revealed by in situ magnetometry, Nature Materials, 2020, https://doi.org/10.1038/s41563-020-0756-y.
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