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JACS:华科大池小东团队在多孔有机笼领域取得新进展

来源:华中科技大学      2022-10-24
导读:近日,华中科技大学材料学院池小东教授课题组在前期非多孔自适应晶体材料的研究基础上(J. Am. Chem. Soc.2021,143, 18849;J. Am. Chem. Soc.2022, 144, 133),通过制备一种多孔自适应发光金属笼 (Zn-Cage),实现对污染水中的全氟烷基羧酸(PFCAs)高灵敏度和选择性的检测与吸附。相关成果发表在国际权威期刊Chem上(影响因子:25.832)。
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全氟烷基物质和多氟烷基物质,如全氟烷基羧酸(PFCAs),因其具有独特的物理和化学特性(防油、防水、耐高温和耐化学性)被广泛应用于半导体、电子产品、消防泡沫、不粘锅、纺织品、纸和涂料等各种消费品和工业应用中。然而,由于其超高的稳定性,在各种环境理化条件下几乎不被分解,对环境有着高持续性的污染,对人类健康和环境产生了严重的危害。因此,需要迫切发展能够实现PFCAs快速灵敏检测和高效去除的方法。目前用于PFCAs检测的方法大多需要精密的仪器和复杂的操作,而成本低、操作简单的光谱法则受限于较低的灵敏度。此外,传统的吸附剂对PFCAs特异性吸附性能较差,同时也缺乏能够在同一体系实现PFCAs的实时检测和高效吸附。因此,设计合成对PFCAs具有选择性识别的吸附材料,同时实现高灵敏检测和特异性吸附具有重要意义。
在这项工作中,池小东课题组通过制备一种多孔自适应发光金属笼 (Zn-Cage),实现对污染水中的 PFCAs(客体)高灵敏度和选择性的检测与吸附。当金属笼暴露于PFCAs中时,金属笼的荧光信号会根据PFCAs的浓度高低而表现出不同程度的荧光减弱,并允许以低至57 nM的检测限 (LOD) 对其进行监测。进一步与智能手机应用程序相结合,通过读取应用程序中显示的RGB值可以方便快捷的实时检测PFCAs浓度。此外,通过金属笼与不同PFCA客体之间的主客体单晶结构可以发现,该金属笼可以根据不同客体分子的尺寸大小自适应改变主体堆积方式,通过分子间氢键相互作用实现对目标分子的快速捕获。
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 Zn-Cage结构及其对PFCAs的检测与分离过程
多孔自适应金属笼 (Zn-Cage)除了能够实现对PFCAs快速灵敏检测外,还可以从模拟污染水样中以高吸附效率去除具有代表性的 PFCAs,如全氟丁酸 (PFBA) 、全氟己酸 (PFHxA)、全氟辛酸 (PFOA) 和全氟癸酸 (PFDA)。进一步研究结果表明随着PFCA碳链增长,金属笼对PFCA吸附效果越好,吸附效率最高能达到99.99%。
这一基于多孔有机笼自适应识别和组装的超分子策略对污水中全氟污染物的检测和吸附分离展现出了较为广阔的应用前景。该项工作为荧光晶体材料用于污染物一体化检测和吸附提供了一种新的研究思路。
华中科技大学材料学院、材料成形与模具技术国家重点实验室为该项研究的第一完成单位及第一通讯单位。华中科技大学材料学院2021级博士生贺艳蕾为论文第一作者,材料学院池小东教授、美国德州大学奥斯汀分校Jonathan L. Sessler教授为论文共同通讯作者,该研究得到国家自然科学基金、中央高校基本科研专项资金等资金的资助。
相关链接:https://www.cell.com/chem/fulltext/S2451-9294(22)00477-6



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