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厦门大学廖洪钢团队在水中离子扩散及离子间相互作用的原位液相透射电镜(TEM)研究方面取得新进展

来源:厦门大学      2023-09-15
导读:廖洪钢教授团队在水中离子扩散及离子间相互作用的原位液相透射电镜(TEM)研究方面取得新进展。相关研究成果以“Observing ion diffusion and reciprocating hopping motion in water”为题,在线发表于《科学·进展》(Science Advances, DOI: 10.1126/sciadv.adf8436)。
离子晶体溶解时,在溶剂分子的作用下,正负离子从晶体溶出进入本体溶液。溶液中离子存在形式、扩散动态以及离子间相互作用对基础化学和应用研究有重要意义。然而,由于实验技术的挑战,尤其是对离子动态直接观测研究的缺失,极大限制了对基本的离子扩散及其相互作用的深入理解。目前常用的研究手段,包括小角X射线衍射、静态/动态光散射、介电弛豫谱等均是对时间和样品数量的平均,无法在单体水平获取数据信息;此外,有研究者使用(电子)显微设备,以胶体粒子或者配体修饰的纳米颗粒作为溶液中离子的模拟体系来进行研究,但这些方法研究对象尺寸过大,且不可避免地会引入其它离子(配体)及其共离子(co-ions)。

鉴于此,研究团队选择多金属氧酸盐(POMs)溶液为液相离子模型体系,使用团队发展的超薄液体池芯片原位透射电镜技术,在单离子尺度上实时可视化追踪研究了离子扩散及离子间相互作用。球差校正TEM清晰捕捉了水中POM离子{Mo132}结构细节,高分辨TEM模拟进一步确认了实验结果。高时间分辨追踪了单离子扩散动态,发现了离子独特的往复跳跃运动(ion hopping),可能是反荷离子和水分子在局部区域形成的短程有序结构所导致。定量分析了离子间可逆配对过程,确认了其主要驱动力为反荷离子介导吸引作用。发现溶液中离子的小聚集体普遍存在,且这些聚集体进行着持续的构型转变,其形成和构型转变受离子结构影响。该研究工作为溶液中离子动态研究提供了新的见解。
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廖洪钢教授与美国劳伦斯伯克利国家实验室Haimei Zheng高级研究员为该论文的共同通讯作者,博士刘三贵和韩新豹为共同第一作者。孙世刚院士、谭元植教授,南方科技大学谷猛副教授对研究工作给予了指导和支持。该工作得到了国家自然科学基金项目(22288102、U22A20396、32101217、22021001、21673198、21991151、21991150、91934303)、国家重点研发计划(2017YFA0206500)等资助。
论文链接:https://www.science.org/doi/full/10.1126/sciadv.adf8436


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