锂金属阳极（LMAs）具有超高的理论容量（3860 mAh g^-1或2061 mAh cm^-3）和超低的氧化还原电化学电位（-3.04 V vs标准氢电极）。然而，LMAs的实际应用面临着与商业液体电解质相容性差的巨大挑战。为了克服LMAs的棘手问题，采用固态电解质（SSE）取代液体电解质已经成为一种有希望的解决方案。现有的无机陶瓷电解质（ICEs）、固态聚合物电解质（SPE）以及复合聚合物电解质（CPE）面临着同时满足机械强度与柔韧性、高热稳定性、低玻璃化转变温度（Tg）、高离子电导率、高锂离子迁移数（）和宽电化学稳定窗口（ESW）等理想特性的挑战。这些材料往往难以在所有这些关键性能指标上达到均衡，限制了它们在高性能全固态锂金属电池（LMBs）中的应用潜力。

用配位键交联高分子材料有两大优点。一是配位键的动态性能赋予高分子材料自适应、自修复、可回收等动态性质；二是金属离子的功能性能赋予高分子材料发光、磁性、介电、催化等各种特殊的功能。因此，本研究基于动态配位键利用钼（Mo）桨轮配合物作为四齿连接体，在分子水平上连接有机和无机组分，并合成了一种结构新颖的金属聚合物。基于这种金属聚合物与LiFSI复合，获得了一种在室温条件下具有高离子电导率（0.712 mS cm^-1）、高离子迁移数（ = 0.625）及较宽的电化学稳定性窗口（＞5v）的金属-有机配位增强的聚合物电解质（MPE），用于构建高性能的全固态锂金属电池（LMBs）。金属聚合物中的Mo≡Mo单元存在配位不饱和位点可以有效地吸附双（氟磺酰基）亚胺阴离子（FSI^-），促进Li盐的解离，释放出更多的自由Li⁺，还可以促进FSI^-的分解。这些特征有利于提高离子电导率，增加锂离子迁移数，构建固体电解质界面层。此外，动态金属-有机配位键赋予MPE可再加工性和自修复能力，使其能够适应电极体积变化并保持良好的界面接触。这一策略利用金属-有机配位策略避免了现有CPE的缺点，突破了以往聚合物电解质设计策略的局限性。

据悉，该研究得到了国家自然科学基金、中央高校基础科研经费等基金的支持。

图1. 金属聚合物MPE及其作用机理示意图

图2. 全电池性能表征 

图3. 电池的宽温域性能